Abstract

The characterization of a material as metallic or insulating, the study of transitions between such states, and the development of models for such transitions is of great fundamental and practical interest. The one-band Hubbard model is potentially relevant in this context since its primary parameter, the on-site interaction, triggers a transition or a crossover from metallic to insulating behavior at half filling. A reduction of complexity is achieved by the dynamical mean-field theory (DMFT); due to its nonperturbative character, this method is reliable in the range of interest, i.e., for intermediate to strong coupling. It becomes exact in the limit of high dimensionality (or large coordination number).

This work focuses on strongly correlated electron systems near a Mott metal-insulator transition. In the pedagogical chapter 1, we introduce the general electronic Hamiltonian and its reduction to the Hubbard model. We characterize the DMFT and its relation with mean-field approximations to spin systems and present the mean-field equations as well as their numerical solution using the auxiliary-field quantum Monte Carlo (QMC) method. Finally, we discuss the analytic continuation of imaginary-time Green functions by the maximum entropy method (MEM).

In chapter 2, we study the relations between lattice types, frustration, and densities of states (DOS). On the basis of Monte Carlo computations of momentum sums, we also evaluate the convergence of the DOS to its infinite-dimensional (d = ∞) limit. We present new insights on the “Bethe lattice” and on the impact of longer-range hopping for this model. A new formalism is developed that allows to construct models with hypercubic symmetry which reproduce an arbitrary target DOS in d = ∞. Using this approach, we can for the first time define a regular lattice with semi-elliptic DOS in d = ∞.

In the central chapter 3, we thoroughly explore the low-temperature properties of the fully frustrated Hubbard model with semi-elliptic DOS within the DMFT. The boundaries of a coexistence region of metallic and insulating solutions are determined with high accuracy, thereby resolving a controversy on the existence of a first-order transition within this model. We correct deficiencies in previously used QMC schemes and formulate an improved criterion for the detection of phase transitions. Going beyond previous work, the first-order transition line is accurately determined using a newly developed formalism. Finally, we suggest further methodological improvements and compute local MEM spectra with high precision.

Transport properties are discussed in chapter 4, where we review and extend the relevant formalisms. We derive new expressions for the optical f-sum rule in d = ∞. Fully lattice specific calculations of the optical conductivity are shown to be essential; errors made in earlier studies of frustration are quantified. We point out the ambiguities associated with any DMFT calculation of transport properties for “the Bethe lattice” and review possible concepts for making the problem well-defined; the regular lattice defined in chapter 2 is seen to have the most desirable properties. We then present accurate numerical results for the optical conductivity which are based on the MEM spectra computed in chapter 3.

The thesis closes with chapter 5, where we review the density functional theory and its local density approximation (LDA) and introduce the recently developed hybrid LDA+DMFT scheme. We discuss the solution using QMC as well as the extraction of photoemission and X-ray absorption spectra. Numerical results for the doped transition metal oxide La_1-xSr_xTiO₃ with controlled precision are compared with experiments. Finally, a definition of the optical conductivity compatible with the LDA DOS is derived using the formalism developed in chapter 2; corresponding numerical results on the basis of MEM spectra are presented.

Zusammenfassung

Die Charakterisierung eines Materials als metallisch oder isolierend, das Studium von Übergängen zwischen solchen Zuständen, sowie die Entwicklung von Modellen für solche Übergänge sind von erheblicher fundamentaler und praktischer Bedeutung. Das Ein-Band Hubbard-Modell ist in diesem Zusammenhang potentiell relevant, da sein primärer Parameter, die on-site Wechselwirkung, bei halber Füllung einen Übergang oder ein Crossover von metallischem zu isolierendem Verhalten bewirkt. Eine reduzierte Komplexität wird mit der dynamischen Molekularfeldtheorie (DMFT) erreicht; wegen ihres nichtperturbativen Charakters ist diese Methode im interessanten Bereich mittlerer bis starker Wechselwirkung zuverlässig. Sie wird exakt im Limes hoher Dimensionalität (oder großer Koordinationszahl).

Diese Arbeit konzentriert sich auf stark korrelierte Elektronensysteme in der Nähe eines Mott Metall-Isolator-Übergangs. Im pädagogischen Kapitel 1 führen wir den allgemeinen elektronischen Hamilton-Operator und seine Reduktion auf das Hubbard-Modell ein. Wir charakterisieren die DMFT und ihre Beziehung zu Molekularfeldnäherungen für Spinsysteme und geben die mean-field Gleichungen sowie deren numerische Lösung mithilfe der Quanten-Monte-Carlo-Methode (QMC) an. Schließlich diskutieren wir die analytische Fortsetzung von Imaginär-Zeit Green-Funktionen mithilfe der Maximum-Entropie-Methode (MEM).

In Kapitel 2 studieren wir die Beziehungen zwischen Gittertypen, Frustration und Zustandsdichten (DOS). Auf der Grundlage von Monte-Carlo-Berechnungen von Impuls-Summen überprüfen wir auch die Konvergenz der DOS zu ihrem unendlich-dimensionalem (d=∞) Limes. Wir stellen neue Einsichten in die Natur des "Bethe Gitters" und in den Einfluß von langreichweitigem Hüpfen für dieses Modell vor. Ein neuer Formalismus wird entwickelt, der es erlaubt, Modelle mit hyperkubischer Symmetrie zu konstruieren, die eine beliebig vorgegebene Zustandsdichte in d=∞ reproduzieren. Mit diesem Zugang können wir erstmals ein reguläres Gitter mit halb-elliptischer DOS in d=∞ konstruieren.

Im zentralen Kapitel 3 erforschen wir gründlich die Tieftemperatureigenschaften des voll frustrierten Hubbard-Modells mit halb-elliptischer DOS im Rahmen der DMFT. Die Grenzen eines Koexistenzgebietes von metallischen und isolierenden Lösungen werden mit hoher Genauigkeit bestimmt, wodurch eine Kontroverse bezüglich der Existenz eines Übergangs erster Ordnung innerhalb dieses Modells aufgelöst wird. Wir korrigieren Unzulänglichkeiten eines vormals benutzten QMC-Schemas und formulieren ein verbessertes Kriterium für das Bestimmen von Phasenübergängen. Mit der akkuraten Bestimmung der Phasenübergangslinie erster Ordnung unter Verwendung eines neu entwickelten Formalismus' erschließen wir ein neues Forschungsgebiet. Zuletzt schlagen wir weitere methodische Verbesserungen vor und berechnen lokale MEM Spektren mit hoher Präzision.

Transporteigenschaften werden in Kapitel 4 diskutiert, in welchem wir die relevanten Formalismen zusammenstellen und erweitern. Wir leiten neue Ausdrücke für die optische f-Summenregel in d=∞ ab. Voll gitterspezifische Berechnungen der optischen Leitfähigkeit erweisen sich als essentiell; in früheren Studien gemachte Fehler werden quantifiziert. Wir legen dar, weshalb DMFT-Berechnungen von Transporteigenschaften "des Bethe-Gitters" nicht eindeutig sind und untersuchen mögliche Konzepte, um das Problem vollständig zu definieren; dabei vereinigt das in Kapitel 2 definierte reguläre Gitter die meisten wünschenswerten Eigenschaften. Anschließend präsentieren wir präzise numerische Resultate für die optische Leitfähigkeit, welche auf den in Kapitel 3 berechneten MEM-Spektren basieren.

Die Doktorarbeit schließt mit Kapitel 5, in welchem die Dichtefunktionaltheorie und ihre lokale Dichtenäherung (LDA) besprochen und die kürzlich entwickelte hybride LDA+DMFT-Methode vorgestellt werden. Wir diskutieren die Lösung durch QMC sowie die Extraktion von Photoemissions- und Röntgenabsorptionsspektren. Numerische Resultate mit kontrollierter Präzision für das dotierte Übergangsmetalloxid La_1-xSr_xTiO₃ werden mit Experimenten verglichen. Schließlich leiten wir noch eine mit der LDA DOS kompatible Definition für die optische Leitfähigkeit ab und präsentieren korrespondierende Resultate auf der Basis von MEM-Spektren.